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Reaktionsmechanismen für die begrenzte Reversibilität der Li-O2-Chemie in organischen Carbonatelektrolyten

June 07 , 2021

wu xua, , kang xub, vilayanur V. viswanathana, silas A. townea, john s. hardya, jie xiaoa, zimin niea,dehong huc, deyu wanga,1, ji-guang zhanga,∗∗

A Energy and Environment Directorate, Pacific Northwest National Laboratory, Richland, WA 99354, United States b Sensors and Electronic Devices Directorate, U.S. Army Research Laboratory, Adelphi , MD 20783, Vereinigte Staaten c Direktion für Fundamental- und Computerwissenschaften, Pacific Northwest National Laboratory, Richland, WA 99354, Vereinigte Staaten

B. für die Untersuchungen zur Aufladbarkeit und Zyklisierbarkeit unterschiedlicher potenziell entladene Produkte (li2o2, li2o, li2co3, LEDC und lpdc),Modellierungselektroden wurden entwickelt, um die Aufladbarkeit zu untersuchen von den einzelnen Entladungsprodukten. nur ein Entladungsprodukt wurde in einer Ladungselektrodenprobe verwendet, um Verwechslungen zu vermeiden verursacht durch Multikomponenten. nichtaktive Materialien, wie z Oberflächenkohlenstoff (i.e. SP-Kohlenstoff) und Bindemittel auf nichtwässriger Basis System (d. h..e. PVDF in NMP-Lösung) wurden für eine einfachere Handhabung,weniger Lösungsmittelverbrauch und keine Zersetzung des aktiven Materials verwendet mit Wasser. wurden die mit li2o2, li2o, li2co3,ledc und LPDC als Wirkstoff vorbeladenen SP-Luftelektroden mit und ohne fe3o4 in einem mbraun-Handschuh präpariert Box gefüllt mit ultrahoch gereinigt Argon, bei dem der Feuchtigkeits- und Sauerstoffgehalt weniger als 1 ppm betrug.für Luftelektroden, die kein fe3o4 als Katalysator enthielten, eine Mischung aus Lithiumoxid oder -salz als Wirkstoff und SP in einem Gewichtsverhältnis von 1:1 wurde hergestellt. für Luftelektroden mit fe3o4 als Katalysator zu senken Sie die Überspannung von li o2 Batterien während des Ladevorgangs als berichteten von Bruce und Mitarbeitern [8, über eine Mischung aus Lithiumoxid oder Salz, SP, und fe3o4 in einem Gewichtsverhältnis von 39.4:51.3:9.3 verwendet wurde in unserer vorherigen Arbeit [15. wurde jede feste Mischung in einer Kugelmühle gemahlen 30 min in einer hohen Energie Planetenkugelmühle erworben von Xiamen TMAX Battery Equipments Limited., dann, wurden Aufschlämmungen der kugelgemahlenen Feststoffmischung und PVDF in NMP-Lösung separat auf Ni-Schaumscheiben mit einer Größe von 1.59 cm aufgetragen Durchmesser und 1.98 cm2 Fläche. nachdem das NMP verdampft war im Vorzimmer der Vakuum Handschuhfach erworben von Xiamen TMAX Battery Equipments Limited, wurden die Luftelektroden bei 80°C weiter getrocknet C unter Vakuum über Nacht. die Gewichtsverhältnis von aktivem Material/sp/pvdf wurde auf 4:4:2, oder eingestellt aktives Material/sp/fe3o4/pvdf bei 36.8:48.0:8.7:6.5. als Basislinie Vergleich, die Luftelektroden von SP/PVDF bei 8:2 nach Gewicht und sp/fe3o4/pvdf mit 84.8:8.7:6.5 nach Gewicht wurden ebenfalls hergestellt.

der Knopfzellentyp li o2-Batterien der Größe 2325 wurden zusammengebaut im Handschuhfach von mbraun, wie in zuvor veröffentlichten Artikeln beschrieben Papiere [3,18. Die 2325-Knopfzellen-Kits wurden in Kanada gekauft National Research Council (CNRC), und die Zellenpfannen wurden mit 19 maschinell gebohrt× Ø1.0 mm Löcher in einem gleichmäßig verteilten Muster für Sauerstoffzugang. Die Zellen wurden konstruiert, indem eine Luftelektrodenscheibe auf die Zellpfanne, gelegt und mit einem Stück bedeckt wurde pp peS trenner wurde von Xiamen TMAX Battery Equipments Limited gekauft. ,Hinzufügen von überschüssigem (ca. 280 l) Elektrolyt (1.0 mlitfsiinpc:ecat einem Gewichtsverhältnis von 1:1), Platzieren einer Lithiumscheibe mit 1.59 cm Durchmesser, Platzieren eines 0.5 mm dicken Abstandshalters aus rostfreiem Stahl mit aus vorgefertigten Materialien,und Abschließen mit eine Knopfzellenabdeckung mit einer Polypropylendichtung.die gesamte Baugruppe wurde bei einem Gasdruck von 200 psi auf a gecrimpt pneumatisch Knopfzellen-Crimper gekauft von Xiamen tmax Batterieausrüstungen begrenzt, und exzessiv Elektrolyt wurde durch die O2-Diffusion aus den Zellen ausgetrieben Fenster beim Crimpen.

2.2. Test und Charakterisierung

Leistung der li o2-Knopfzellenbatterien wurden im Raum getestet Temperatur auf a Batterietester .Der Batterietester wurde von Xiamen TMAX Battery Equipments Limited gekauft. jede Zelle war platziert in einem einzelnen 226-cm3-Teflonbehälter, gefüllt mit gereinigtem Sauerstoff bei einem Druck von etwas über 1 atm. Abb.. 1 ist eine schematische Darstellung unseres Versuchsaufbaus. war die Entladung der KB-Luftelektrode bei einer Stromdichte von 0.05 macm durchgeführt 2, und die Tiefen von Entladung (DOD) wurde durch die Verwendung unterschiedlicher Abschaltspannungen von 2.8V, 2.7V, 2.6V, 2.5V, 2.4V, variiert 2.2V bzw. 2.0V,. bei Erreichen der eingestellten Entladespannung, wurde die Entladung im Konstantspannungsverfahren bis zur Stromdichte fortgesetzt verringert zu 0.01 macm 2. Für den Wiederaufladbarkeitstest von spbasierten Luftelektroden, die mit aktiven Lithiumsalzspezies vorbeladen waren,, wurden die Zellen nach dem Laden zwischen 4.5 oder 4.6 V und 2.0 V zykliert.

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