Experimental-

Vorbereitung von LPS-Proben.— LPS-Elektrolyt wurde bei Solid Power Inc. unter Verwendung von zwei Wegen, einem zuvor berichteten Verfahren23 für Röntgen-CT-Experimente und Kugelmahlen für die EDS-Analyse. hergestellt, das LPS-Pulver wurde anschließend in ein Band gegossen, und dann übertragen 35-μ m-dicke Lithiumfolie (Steinholzlithium,0.5%al ) durch Kaltpressen zur Bildung von lps/li-Doppelschichten. symmetrische li/lps/li-Strukturen wurden unter Verwendung von 3-mm-Scheiben der li/lps zusammengesetzt Doppelschicht und 2-mm-Scheiben von 35-μ m-dicke Lithiumfolie, gestapelt und eingepresst a coin Zellcrimper (xiamen tmaxcn inc.) um den Kontakt sicherzustellen. innerhalb a Vakuum Handschuhfach (xiamen tmaxcn inc.) , Symmetrische Zellen wurden in luftdichte In-situ-Zellen platziert (Abb. . 1a), dann aus der Glovebox entfernt und 1 Stunde lang mit einer Stromdichte von 100 vorgespanntμ a/cm2, bevor die Richtung des Stroms für 1 Stunde umgekehrt wurde., wurden die Stromdichten in Bezug auf die Fläche der kleineren, Lithiumelektrode mit 2 mm Durchmesser. berechnet. Dieser Vorgang wurde bis zu fünf Mal wiederholt . Quasi-in-situ-Zellen wurden unter Verwendung eines biologischen VMP3-Potentiostaten zyklisiert und In-Operando-Zellen wurden unter Verwendung eines Keithley-Sourcemeter-Modells 2450 zyklisiert. alle Zyklen und Analysen wurden bei Raumtemperatur durchgeführt.

Design einer In-situ-Zelle.— in dieser Arbeit, wurde ein spezieller Probenhalter entworfen (Abb.. 1), um dies zu ermöglichen tomographische Charakterisierung von symmetrischen Li-Metall/LPS/Li-Metall-Strukturen bei relativ niedrigen Synchrotron-Röntgenenergien und unter externer Vorspannung unter Verwendung von Designs, die in der Literatur29 als a Ausgangspunkt und für diese Experimente weiter optimiert. wurde das Design auf Maximierung zugeschnitten Sichtbarkeit von Lithiummetall,, das Röntgenstrahlen nicht stark absorbiert,, in Proben mit dieser spezifischen Geometrie. der Probenhalter behielt elektrischen Kontakt mit den Lithiummetallelektroden, um in-situ- und in-operando-X- Strahlen-CT-Studien. wurden die Messing-Stromkollektoren mit kohlenstoffbasierten Stromkollektoren verbunden, um eine Röntgenabsorption durch den Probenhalter in der Nähe des interessierenden Bereichs zu vermeiden,, wodurch möglicherweise externe Wechselwirkungen mit dem elektrochemischen System eingeführt werden,. kurz im Ergebnisabschnitt diskutiert., jedoch, konzentrierte sich unsere Arbeit auf die Bestimmung der notwendigen Geometrie und Analysebedingungen, um in-operando tomographische Daten. des Kunststoffs zu extrahieren Das für die Quasi-in-situ-Experimente verwendete Gehäuse bestand aus Delrin-Acetalharz (10 % PTFE),, das im interessierenden Bereich auf eine Dicke von 0.5 mm bearbeitet wurde. das für die In-Operando-Experimente verwendete Kunststoffgehäuse Experimente war 2.5 mm dickes Torlon-Polyamidimid, um gegenüber Acetal eine erhöhte Widerstandsfähigkeit gegen Strahlenschäden zu bieten . Das Gehäuse wurde mit Swagelok-Klemmverschraubungen an den Metallstromabnehmern abgedichtet und die Baugruppe wurde vor dem Laden der Proben auf Lecks getestet.